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山口 義仁; 真野 晃宏; Li, Y.
Transactions of the 27th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT 27) (Internet), 10 Pages, 2024/03
加圧水型原子炉の重要機器の構成要素である蒸気発生器(SG)伝熱管では、経年劣化による局部減肉が報告されている。確率論的リスク評価やリスク情報を活用した意思決定に資するため、減肉の存在が確認された場合の伝熱管の破損確率の増加を評価する必要がある。また、SG伝熱管の破損確率を計算するためには、減肉を有する伝熱管の破裂圧力を評価する手法が必要である。本研究では、国内及び米国の破裂試験結果に基づき、減肉を有するSG伝熱管を対象とした既存の破裂圧力評価手法を改良し、精度の向上を図った。また、改良した破裂圧力評価手法を用いて減肉寸法を変えながら、通常運転から過渡条件における破損確率を算出し、減肉寸法と破損確率の関係を定量的に求めた。本論文では、上記破裂圧力評価手法の改良及び改良した破裂圧力評価手法を用いて算出した破損確率について報告する。
比嘉 良太*; 藤原 比呂*; 戸田 裕之*; 小林 正和*; 海老原 健一; 竹内 晃久*
軽金属, 73(11), p.530 - 536, 2023/11
Al-Zn-Mg合金において、その強度向上には水素脆化の抑制が必要である。本研究では、X線CTから得られた3次元多結晶微細構造データに基づくモデルによる結晶塑性有限要素法及び水素拡散解析を用いて、実際の破断領域における応力、ひずみ及び水素濃度の分布を調べた。さらに、引張試験のX線CTによるその場観察とシミュレーションを組み合わせて、応力、ひずみ、水素濃度の分布と実際のき裂発生挙動を比較した。その結果、結晶塑性に起因する粒界に垂直な応力負荷が主に粒界き裂発生を支配することが明らかになった。また、結晶塑性に起因する内部水素の蓄積は、き裂発生にほとんど影響しないことがわかった。
日下 良二
分光研究, 72(4), p.155 - 162, 2023/08
振動和周波発生(VSFG)分光法は、超短パルスレーザーを用いた二次の非線形振動分光法である。VSFG分光法は、表面・界面の分子構造に関する非常にユニークで有用な情報が得られるため、広い研究分野で用いられてきた。しかし、一般的な実験手法に比べて実験の難易度が高いこともあり、VSFG分光法が適用可能であるにも関わらずあまり利用されていない研究分野は数多く存在する。本総説では、最近われわれが行ったVSFG分光法による2つの研究課題:(1)水表面の化学反応および(2)アクチノイド化学について解説する。
日下 良二; 渡邉 雅之
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 13(30), p.7065 - 7071, 2022/08
被引用回数：5 パーセンタイル：67.52(Chemistry, Physical)Understanding the chemistry of elements at the bottom of the periodic table is a challenging goal in chemistry. Observing actinide species at interfaces using interface-selective second-order nonlinear optical spectroscopy, such as vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy, is a promising route for developing heavy element chemistry; however, such attempts are scarce. Here, we investigated the phase transfer mechanism of uranyl ions (UO
) in solvent extraction using the di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant dissolved in dodecane organic phase by probing the oil/water liquid-liquid interface using VSFG spectroscopy. The POO
symmetric stretch vibrational signals of the HDEHP ligands clearly demonstrated that uranyl ions form interfacial complexes with HDEHP at the oil/water interface. The interfacial uranyl-HDEHP complexes were formed with uranyl ions coming from both the aqueous and oil phases, strongly suggesting that the interfacial complex is an intermediate to cross the oil/water interface. Density functional theory (DFT) calculations proposed the molecular structure of the interfacial uranyl-HDEHP complex.
山口 義仁; 真野 晃宏; Li, Y.
Proceedings of ASME 2022 Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2022) (Internet), 10 Pages, 2022/07
蒸気発生器(SG)伝熱管は、加圧水型原子炉の重要な機器の一つである。SG伝熱管では、減肉や応力腐食割れなどの検出が報告されている。SG伝熱管の構造健全性を評価するためには、一次冷却系からの内圧と二次冷却系からの外圧の両方を考慮して破裂による破壊を評価する必要がある。そこで、様々な機関においてSG伝熱管を対象とした破裂試験が実施され、それに基づき破壊評価法が提案されている。本研究では、減肉又は亀裂を有するSG伝熱管を対象に、既存の破裂試験データを調査し、それを踏まえて、亀裂又は局所的な減肉を有するSG伝熱管に適した破壊評価法を新たに提案した。また、これらの破壊評価法の適用性を、予測結果と実機SG伝熱管の破裂試験データを比較することにより確認した。
内堀 昭寛; 椎名 祥己*; 渡部 晃*; 高田 孝*
Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 12 Pages, 2022/03
ナトリウム-水反応現象数値解析コードSERAPHIMを開発している。最近の研究で、伝熱管群の存在する複雑形状領域に対応するため非構造格子解析手法を本解析コードへ導入した。本研究では、非構造格子化の効果を確認するため、伝熱管群体系でのナトリウム-水反応試験を構造格子及び非構造格子のそれぞれで解析した。構造格子の影響を受けて生じた流動が、非構造格子では改善されることを確認した。また、試験結果との比較から、非構造格子の解析において、化学反応により上昇した温度のピーク値が測定値と同程度であることを確認した。
杉本 太郎*; 金子 暁子*; 阿部 豊*; 内堀 昭寛; 栗原 成計; 高田 孝; 大島 宏之
Nuclear Engineering and Design, 380, p.111306_1 - 111306_11, 2021/08
被引用回数：3 パーセンタイル：44.61(Nuclear Science & Technology)ナトリウム-水反応現象の評価において、液体ナトリウム中の高速気体ジェットによる液滴エントレインメントは重要な要素現象である。本研究では、ナトリウム-水反応現象解析コードの液滴エントレインメントモデル整備に資することを目的として、水中に空気を噴出させた場合に発生する液滴エントレインメントを対象に、フレームストラドリング法を用いた可視化実験を実施した。本実験では、液滴の発生と移動に関する鮮明な画像の取得に成功し、その画像処理から計測位置や気相噴出流速をパラメータとした液滴径と液滴速度を取得した。取得したデータは、現象解明と解析モデルの整備に寄与するものである。
齋藤 雅史*; 金子 暁子*; 阿部 豊*; 内堀 昭寛; 栗原 成計; 高田 孝*; 大島 宏之
Proceedings of 28th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 28) (Internet), 7 Pages, 2021/08
ナトリウム-水反応現象解析コードの妥当性評価及び改良に資する実験データ取得のため、水中に空気を噴出させた場合に発生する液滴エントレインメントの可視化実験を実施した。本実験では液滴径と液滴速度を計測するとともに、ノズル形状の影響を明らかとした。
日下 良二; 渡邉 雅之
Journal of Physical Chemistry B, 125(24), p.6727 - 6731, 2021/06
被引用回数：8 パーセンタイル：43.13(Chemistry, Physical)In the solvent extraction of metal ions, the transport mechanism of metal ions through the liquid-liquid organic/aqueous interface remains unclear. In this study, the adsorption process of trivalent lanthanide ions from the aqueous phase to the interface in the solvent extraction of lanthanides with di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant is investigated by using a model interface - water surface covered with HDEHP (air/HDEHP/aqueous interface). As a result, symmetric POO stretch signals of HDEHP observed by vibrational sum frequency generation spectroscopy and density functional theory calculations show that the stoichiometric ratio of lanthanide-HDEHP complexes formed at the air/HDEHP/aqueous interface is 1:1. The formation of the interfacial 1:1 lanthanide-HDEHP complex could be an elementary chemical process occurring just before the transfer of lanthanide ions to the side of the organic phase.
Lai, W.-H.*; Wang, H.*; Zheng, L.*; Jiang, Q.*; Yan, Z.-C.*; Wang, L.*; 吉川 浩史*; 松村 大樹; Sun, Q.*; Wang, Y.-X.*; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 59(49), p.22171 - 22178, 2020/12
被引用回数：79 パーセンタイル：95.7(Chemistry, Multidisciplinary)Herein, we report a comprehensive strategy to synthesize a full range of single-atom metals on carbon matrix, including V, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Ge, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, In, Sn, W, Ir, Pt, Pb, and Bi. The extensive applications of various single-atom catalysts (SACs) are manifested via their ability to electro-catalyze typical hydrogen evolution reactions (HER) and conversion reactions in novel room-temperature sodium sulfur batteries (RT-Na-S). The enhanced performances for these electrochemical reactions arisen from the ability of different single active atoms on local structures to tune their electronic configuration. Significantly, the electrocatalytic behaviors of diverse SACs, assisted by density functional theory calculations, are systematically revealed by in situ synchrotron X-ray diffraction and in situ transmission electronic microscopy, providing a strategic library for the general synthesis and extensive applications of SACs in energy conversion and storage.
日下 良二
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 20, p.28 - 31, 2020/06
Vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy offers unique information about the molecular structure at liquid interfaces (gas/liquid, liquid/liquid, and solid/liquid) in the interfacial region, which is as thin as 1 nm. This paper presents some recent VSFG studies on liquid interfaces related to solvent extractions of lanthanide and actinide. In these studies, the organic phase of solvent extractions was excluded to prevent the transfer of lanthanide and actinide from the interface into the organic phase, and their complexes with extractants were attempted to observe at the air/aqueous solution interfaces using VSFG spectroscopy. For the Eu extraction system with the di-(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) extractant, an interfacial Eu-HDEHP complex was observed, and Eu
existed between HDEHP and water molecules, whereas for U extraction with the tributyl phosphate (TBP) extractant, no U-TBP interfacial complexes were observed. These results suggest that the two ions transfer into the organic phase from the aqueous phase via different phase transfer mechanisms. This paper demonstrates that VSFG spectroscopy is a powerful technique to obtain unique information about liquid interfaces pertaining to lanthanide and actinide chemistry.
日下 良二
放射化学, (41), p.31 - 33, 2020/03
本解説記事では、2019年日本放射化学会奨励賞の受賞に関わった研究を紹介した。振動和周波発生分光法やこれを用いたランタノイドとアクチノイドの溶媒抽出の界面研究について解説した。
内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; 大島 宏之
日本機械学会論文集(インターネット), 86(883), p.19-00353_1 - 19-00353_6, 2020/03
ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器において、伝熱管破損時のナトリウム-水反応現象の影響による破損伝播の発生有無と水リーク率を評価することが重要な課題となっている。既往研究において、事象が終息するまでの長時間事象進展におけるウェステージ型破損伝播を評価対象とする解析手法が開発された。本研究では、ウェステージ型破損伝播に加え高温ラプチャ型破損伝播を評価対象に含めるため、これに対応する解析モデルを開発、追加した。ナトリウム-水反応試験を対象とした解析を実施し、解析手法の妥当性を確認した。
加藤 智子; 深谷 友紀子*; 杉山 武*; 中居 邦浩*; 小田 治恵; 大井 貴夫
JAEA-Data/Code 2019-002, 162 Pages, 2019/03
JAEA-Data-Code-2019-002.pdf:2.78MB
東京電力福島第一原子力発電所の事故により発生した放射性廃棄物(事故廃棄物)は、通常の廃止措置で生じる廃棄物に比べて放射能のレベルや汚染の状況等が多岐にわたりその物量も大きい。このような事故廃棄物を安全かつ合理的な方法で処分するためには事故廃棄物の特徴を考慮した適切な処分概念の構築が必要である。適切な処分概念の検討を施設の設置場所を特定しない条件で実施する場合は、処分深さやバリア構成など、処分概念に依存して決まるモデルやパラメータをそれぞれの概念に応じて適切に設定するとともに、処分概念に依存しないモデルやパラメータは共通の設定として安全評価を行うことが望ましい。処分の安全評価においては、処分の安全性を示す指標のひとつである「線量」で性能の相違を示すことが有用である。生活圏評価モデル・パラメータセットおよびそれらを用いて算出された「線量への換算係数(生活圏に流入した放射性核種の量を人間への影響に換算する係数)」は、本来、処分概念に依存しないものである。しかしながら、既往の検討(浅地中・中深度・地層処分)における生活圏評価モデルやそれに用いるパラメータセットは、必要の都度整備されており、検討を行った年代や目的等に応じて異なる。そこで、地下水移行シナリオを対象として、多様な処分概念に共通的に利用可能な生活圏評価モデル・パラメータセットを提示するとともに、このモデルおよびパラメータセットを用いて、線量への換算係数を算出した。この線量への換算係数を適用することにより、複数の処分概念間での性能の相違を、処分概念に依存する部分に焦点を当てて相互比較することが可能となった。
日下 良二; 渡邉 雅之
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12
被引用回数：18 パーセンタイル：69.5(Chemistry, Physical)リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO(NO
))が、界面を通過した後に有機相においてUO(NO)(TBP)を形成して抽出が完了することを示唆した。
燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム
JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03
JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB
2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の
線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。
栗原 成計; 梅田 良太; 下山 一仁; 菊地 晋
日本機械学会論文集(インターネット), 84(859), p.17-00382_1 - 17-00382_11, 2018/03
ナトリウム(Na)冷却型高速炉(SFR)の蒸気発生器(SG)で想定される伝熱管破損事象では、Na中への水漏えいにより反応ジェットが形成され(Na-水反応)、そのエロージョン・コロージョン作用により隣接伝熱管(ターゲット伝熱管)に局所的な減肉が生じる(ターゲットウェステージ)。われわれは、反応ジェットに随伴される液滴衝突エロージョン(LDI)と、Na-水反応時の主要生成物である高温の水酸化ナトリウム(NaOH)及び酸化ナトリウム(NaO)による流れを伴うNa-Fe複合酸化型腐食(COCF)に起因してターゲットウェステージが生じると考え、伝熱管周囲のウェステージ環境で生成されるNaOH単体環境及びNaOH-NaO混合環境においてCOCF実験を実施して定式化した。本報では、垂直管群を模擬した実機SG条件でのNa-水反応試験(総合検証試験)を実施し、各ターゲット伝熱管を対象に新たなウェステージ相関式の適用性を定量評価するとともに、貫通破損したターゲット伝熱管を対象に注水停止後のブローダウン過程を含めた時間におけるウェステージの時間進行を定性的に検討した。
内堀 昭寛; 渡部 晃*; 高田 孝; 大島 宏之
日本機械学会論文集(インターネット), 84(859), p.17-00394_1 - 17-00394_6, 2018/03
Na冷却高速炉の蒸気発生器において伝熱管破損時に形成される隣接伝熱管周りのウェステージ環境を評価するため、Na側で生じる圧縮性多成分多相流及びNa-水化学反応を対象とした機構論的数値解析コードSERAPHIMを開発している。従来のSERAPHIMコードは差分法を用いているが、本研究では、伝熱管の存在する複雑形状領域に対して解析精度を向上することを目的に非構造格子に対応した解析手法を開発し、SERAPHIMコードに組み込んだ。組み込み後SERAPHIMコードにより不足膨張噴流実験の解析を実施した結果、解析結果における圧力分布が実験結果と一致することを確認した。また、Na中へ水蒸気が噴出する現象を対象とした試解析も実施し、妥当と考えられる解析結果を得た。
日下 良二; 渡邉 雅之
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01
被引用回数：14 パーセンタイル：60.05(Chemistry, Physical)溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Euは上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。
梅田 良太; 下山 一仁; 栗原 成計
JAEA-Technology 2017-018, 70 Pages, 2017/08
JAEA-Technology-2017-018.pdf:9.67MB
ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器では、低圧のナトリウムから伝熱管を介して高圧の水/蒸気に熱交換される。その伝熱管が破損して水蒸気が漏えいした場合、発熱反応を引き起こし、ナトリウム中に反応ジェットが形成される(ナトリウム-水反応)。反応ジェットは高温・高圧噴流で高アルカリ環境を形成し、この環境に曝された隣接伝熱管は、局所的な減肉により損傷を受け(ターゲットウェステージ)、SG内での影響範囲が拡大する可能性がある。本報告書では、ターゲットウェステージ現象解明を目的として、ナトリウム-水反応時の主要な反応生成物である高温の水酸化ナトリウムと副次的な生成物である酸化ナトリウム(試料)を用いて、ターゲットウェステージの環境因子(試料温度、衝突速度、試料組成割合等)を分離評価できる実験装置及び実験手法を開発した。また、開発した実験装置を用いて流れを伴う高温水酸化ナトリウム及び酸化ナトリウム環境下における腐食実験を実施し、腐食特性に及ぼすターゲットウェステージの環境因子の影響を定量的に評価するとともに、平均腐食速度とウェステージ環境因子との関係を定式化した。
